Все части желтушника серого содержат сердечные гликозиды, семена — жирное масло, в состав которого входят олеиновая, линолевая и пальмитиновая кислоты. Растение используют в качестве сердечного средства, оказывающего быстрый лечебный эффект. Лекарственным сырьем является надземная часть растения (срезать не ниже 10 см от почвы), которое заготавливают во время цветения.

В народной медицине настой травы желтушника серого используют как средство, оказывающее седативное действие на центральную нервную систему, улучшающее сердечную деятельность, расширяющее периферические кровеносные сосуды, нормализующее сон.

Препараты семян и листьев принимают внутрь как противоглистное средство и отхаркивающее (при туберкулезе легких). Отвар листьев или семян применяют наружно (компрессы или примочки) при раке молочной железы, гнойных опухолях.

Применение желтушника противопоказано при резких органических изменениях сердца и сосудов, остром миокардите, эндокардите, кардиосклерозе, артериосклерозе, беременности, в период кормления грудью. Растение ядовито, поэтому внутрь его настои, настойки лучше применять после консультации с врачом с обязательным соблюдением точных дозировок.

Настой. 1 ч. л. травы желтушника залить два стакана кипятка, настоять два часа, процедить. Для улучшения сердечной деятельности пить по 1 ст. л. три раза в день до еды. Курс — два месяца. Настойка. Траву желтушника залить 70%-ным спиртом или водкой 1:10. Настоять три недели в темном прохладном месте, периодически встряхивая. При водянке сердечного происхождения принимать по 10 капель с 1 ст. л. воды три раза в день до еды до улучшения состояния.